近期,東華大學化學化工與生物工程學院陳前進研究員課題組報道了基于先進掃描探針電化學技術??掃描電化學池顯微鏡(SECCM)探究具有不同表面拓撲結構的電極表面電催化反應氣泡微觀動態行為。相關成果以“Electrochemical Visualization of Gas Bubbles on Superaerophobic Electrodes Using Scanning Electrochemical Cell Microscopy(超疏水電極界面微納氣泡行為的電化學可視化)”為題發表在美國化學會期刊Analytical Chemistry(分析化學)。陳前進研究員為通訊作者,我校研究生劉玉龍為論文第一作者,東華大學為第一單位。
氣體析出反應發生在許多電化學能量轉換和工業過程中。目前研究人員主要致力于開發高活性和低成本的電催化劑以實現高效的能量轉換。然而,在實際生產中,高電流密度或過電位下大量氣體分子容易聚集并在電極表面形成氣泡,從而造成 (i) 氣泡占據催化位點并使電極表面鈍化 (ii) 增加水電解的過電位并降低能量轉換效率。構建理想的電極表面結構以實現表面氣態物質相互作用的最小化或最大化成為解決這一問題的有效手段。因此,詳細了解電極表面氣泡現象對電化學過程的復雜影響對于設計更有效的電化學系統非常重要。
(具有不同表面結構的電極上單個氣泡的SECCM測量成像示意圖)
研究者首先通過水熱法和一步電沉積法制備了具有表面不同拓撲結構的電極,結合掃描電化學池顯微鏡技術,探究了Pt電催化質子還原析H2,電氧化N2H4析N2以及MoS2電極材料電催化析H2過程中單個微納氣泡的電化學成核和動態行為。
(不同微結構電極表面電化學氣體析出和氣泡形成的典型伏安圖)
在這項工作中,研究者發現在具有納米結構的催化劑電極表面,異相氣泡成核活化能壘明顯下降,氣泡脫離頻率顯著增加。結果說明具有納米結構的超疏水表面不僅有利于氣泡的快速成核,更利于產生的納米氣泡從電極表面盡快地移除,從而重新暴露活性電極面積,提高電解效率。這一研究成果為氣泡析出電化學反應的電極微觀結構設計提供了新的視角,并為電催化析氣反應的常規宏觀法拉第分析提供了極好的補充。
(不同微結構MoS2電極表面上微納氣泡成核后的動態行為)
該工作得到了國家自然科學基金、上海市自然科學基金、中央高校基本科研業務費專項資金以及廈門大學固體表面物理化學國家重點實驗室開放基金的資金支持。
論文鏈接://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.analchem.1c02099
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